《化工装备技术》第２５卷第３期２００４年５５环境过程中电化学方法的研究及发展趋势马长宝’王栋周集体金若菲（大连理工大学环境科学与工程学院）摘要推测和探讨了水处理过程中可能发生的电化学反应的类型及可能的主要步骤，指出不同反应类型在环境领域的应用特点；根据电化学反应过程的一般理论，总结了电化学法处理工业废水中若干特征污染物的代表性研究实例；另外，还讨论了电化学体系中存在的几个研究难题和技术发展方向。关键词环境电化学方法水处理污染物电化学是研究外加电场提供电势从而引起分子电子得失，发生化学变性的一门科学。电化学在工业、分析科学等领域都有广泛的应用。环境科学和工程中的电化学方法是通过外加电场的反应器使污染物得以消除、变性或分离的工程方法。目前已用于处理工业过程中产生的气、液态和固态污染物，应用范围在不断扩大（包括直接、间接氧化或还原，相分离，浓缩或稀释等过程），而且处理的污染物的形式多样，处理量也有很大的选择范围。近年来，电化学方法在环境水污染治理领域的研究日益增多，这反映了该方法与其他方法相比具有独特的优势：与生化法相比，电化学方法一般不受反应物生物毒性的影响，可以作为高毒性、高腐蚀性有机物的有效处理方法，也可以作为生化方法的预处理，使有毒的大分子有机物转化为小分子有机物，利于进一步的生化处理；电化学方法以电子作为反应剂，电场能为反应动力，一般不需要外加化学试剂，可以避免过多的二次污染；电化学技术的优势还包括能量要求简单，仅为电压和电流，不需要特殊的温度限制，相比于热解、光解有更高的能量转化效率。目前该方法已被广泛应用于处理铬［１］，氰化物［２］，降解＊马长宝，男，１９７７年１１月生．硕士。大连市，１１６０２４。ＥＤＴＡ［３］，染料废水［４］，甲醇［引，垃圾渗透液卟］，酚类化合物‘７｜，氯化有机物‘８｜，硝基苯‘９１等。环境工程领域中的电化学过程是指污染物在电场的作用下在电极表面进行的电子迁移反应，一般会引发一系列的中间性化学过程。由于环境工程领域处理的污染物成分复杂多样，在确定的电势和反应条件下，氧化还原电势低于外加电势的反应都会发生，因此多种并行和串行反应是不可避免的，大部分情况下是无法预测和控制的。由于电化学反应的灵敏性，一个条件的微小变化会导致反应速率控制步骤的变化，甚至是反应机理的改变，对目标反应物的降解会产生明显的影响。另外一些有机物，如酚类化合物，在电化学反应过程中会形成聚合物，这种聚合物覆盖在电极表面，阻碍电极表面的电子迁移过程［７］，最终使电极失去活性，影响电化学方法运行的稳定性。这两个方面的问题在环境工程中表现突出，制约了电化学技术的进步，因此有必要在考虑水相复杂性的基础上进行较深入的机理研究，开发有效的过程监控手段，使电化学方法的潜力充分发挥。１电化学反应的类型在外加电场影响下，电化学体系的电势分万方数据 万方数据５６环境过程中电化学方法的研究及发展趋势布如图ｌ曲线所示，电势分布会导致相应离子种类及数目的分布，在电极表面的区域１会形成很大的电势梯度和离子浓度，电化学反应一般是在这个区域进行的。由于电极材料及有机物的性质都会影响电化学反应，电化学反应引发的中间化学反应复杂多样，因此电化学反应存在着多种作用类型。图ｌ电化学体系中电势及离子分布曲线表示电势随距离的变化关系．ｅ为负离子，④为正离子．１为双电层区域，２为电势稳定区域，距离电表面为１０－Ｓｃｍ。１．１电化学氧化在电化学氧化过程中，Ｃｏｍｎｉｎｅｌｌｉｓｕ叫已经区别了电化学转化和电化学燃烧。电化学转化是把难降解的污染物转化为可用常规方法处理的形式，通常是形成小分子或易生物降解的物质，这些效果可以用ＢＯＤ／ＣＯＤ值来加以确认。电化学燃烧是把有机物彻底地转变为ＣＯ。和Ｈ。Ｏ，这一过程可以用ＴＯＣ或色谱的手段来表征。电化学氧化可以在电极表面的直接电解过程中进行，一般产生活性中间产物（如活性自由基，氯气，过氧化物，臭氧，次氯酸盐等），这种产物再与反应物进行一系列反应最终降解有机物。活性中间产物可以在电极表面上直接形成，也可以由外加媒介物形成，然后扩散到主体溶液中与反应物进一步作用，这种外加媒介物在电化学体系中又立即恢复到最初的形式，这类反应称为媒介催化电解过程（Ｍｅｄｉ—ａｔｅｄＥｌｅｃｔｒｏｌｙｓｅ）［】１。。这种媒介物与底物作用的活性大于与水作用的活性，而且这种物质应该是价格低廉且无毒的。因此媒介电解过程中唯万 万方数据方数据一的电极反应是活性中间产物的形成过程，接下来的反应过程可以通过其他的方式（电子在底物与介质之间的迁移或与。ＯＨ的反应）而进行。媒介中间体的概念使电化学反应体系的研究得以深化和具体化，对动力学过程的把握意义重大，但由于环境水相的复杂性，活性中间体的种类和数量的测定成了深入研究的焦点。１．１．１直接电化学氧化直接电化学氧化是在电极表面直接将有机物转化或燃烧，用于直接氧化的阳极应具有两个主要特点：高的析氧反应过电势和强的抗腐蚀能力。直接的电化学氧化已经被用于处理染料，Ｋｉｒｋ［１幻的实验表明：电化学氧化可使苯胺染料的转化率达到９７％，其中７２．５％被氧化为Ｃ０２。Ｃｏｍｎｉｎｅｌｌｉｓ还研究了Ｔｉ／Ｓｎ０２阳极对许多芳香族化合物的直接氧化反应ｎ３１，并指出可用于直接氧化的物质还包括乙醇、糖类、染料、芳香化合物等。另外，苯酚及其衍生物的电化学降解特性已经被广泛研究［１“，主要的中间产物是苯醌、顺丁稀二酸、羟基联苯，这些物质可进一步被氧化为ＣＯ。和少量的ＣＯ。需要指出的是不同的电极材料会影响苯酚的反应类型，在ＳｎＯ。电极上，苯酚被完全氧化为ＣＯ。。Ｒｅｆ描述了有机物阳极表面氧化的三个步骤‘１５３（Ｓ［］表示电极表面材料）：首先，溶液中的Ｈ。Ｏ或ＯＨ一在阳极上放电并形成吸附的氢氧自由基：Ｓｒ］＋Ｈ，０一Ｓ［ＯＨ］＋Ｈ＋＋ｅ一然后，吸附在表面的氢氧自由基中的氧迁移到有机物分子中，氧化有机物：Ｓ［ＯＨ－］＋Ｒ＝Ｓ［］＋ＲＯ＋Ｈ＋＋ｅ一与此同时，水参与的析氧反应又会同时发生，降低反应的电流效率：Ｓ［ＯＨ］＋Ｈ。Ｏ＝Ｓ［］＋Ｏ：＋３Ｈ＋＋３ｅ一以上的反应模式及实例表明：直接电化学氧化作用是在电极表面的区域进行的（可能是很薄的双电层区域），反应的步骤分为吸附过《化工装备技术》第２５卷第３期２００４年５７程、扩散过程和氧化过程，电极材料性质和反应物的活性及浓度都会对这些过程的速率有影响，甚至可以决定反应速率的控制步骤。因此选择合适的电极材料及采取有效的手段来抑制副反应的发生是提高电流效率的关键，也是进一步研究的方向。１．１．２间接电化学氧化在电化学体系中，间接电化学氧化最常见的方法是利用电化学产生的短寿命中间产物（溶剂化电子，以及‘ｏＨ，０；和ＨＯ；等自由基）来进攻污染物，因此过程是不可逆的，这种方法已经广泛应用于酚类废水的处理。另外还可以通过电化学作用产生中间产物，这种产物通常具有很强的氧化性。产生的氧化剂应用最广泛的是氯气、次氯酸盐和过氧化物。另外，ＦＥＴＯＮ试剂和过氧硝酸乙酰脂、臭氧也是电化学体系产生的重要的氧化剂。用Ａｇ（Ｉ）、Ｃｏ（Ⅱ）作为媒介物的电化学氧化也被认为是间接氧化的一种形式，高电势离子Ａｇ（Ⅱ）、Ｃｏ（Ⅲ）可以把有机物完全氧化为ＣＯ：，这种技术用于水中少量有害物的去除，而且这两种氧化剂可以在电化学过程中循环生成。这种方法最早用于核工业中处理二氧化钚ｎ６｜，然后又应用于氧化苯酚和氯化苯酚，而且中间产物及反应途径都已经被确定［１７Ｊ引。媒介物氧化状态的形成动力学也已经被ＲＤＥ实验研究确定“９。。在最适宜的流动状态，对于Ａｇ（Ⅱ）的形成主要是由传质控制的。关于Ｃｏ（Ⅲ）形成的研究表明：水的阳极氧化和Ｃｏ（皿）的形成几乎是同时发生的，氧化水的动力是温度的函数，因此可以确定该反应的最佳反应温度。以Ａｇ（Ｉ）为媒介物降解氯化有机物的过程中，中间产物中有ＡｇＣｌ沉淀，当提供过量的Ａｇ（Ⅱ）把氯化物氧化为高氯酸盐的过程中，ＡｇＣｌ沉淀会溶解，高氯酸盐可以在阳极上聚集，高氯酸钾可以通过结晶而分离。虽然Ａｇ（Ｉ）已经用于几种物质的氧化过程［２…，包括多氯联苯。但对于生成物还没有明确的论万 万方数据方数据述，只是指出了‘ＯＨ的形成机理：电化学氧化过程中产生了Ａｇ（Ⅱ），Ａｇ（Ⅱ）与Ｈ：０作用形成的‘０Ｈ再进攻氯苯：Ａｇ２＋＋Ｈ。Ｏ—Ａｇ＋＋Ｈ＋＋’０ＨＡｇ＋＿Ａ９２＋＋ｅ—Ｃｏ（Ⅱ）的氧化机理［ｚｕ（以ＡｒＣＨ。为例）是：Ｃ０２＋——’Ｃ０３＋４－ｅ—ＡｒＣＨ３４－Ｃ０３＋——－ＡｒＣＨ２。＋Ｈ十４－Ｃ０２＋ＡｒＣＨ２‘＋０２——－ＡｒＣＨ２０２‘ＡｒＣＨ，‘ＡｒＣＨＯ—ＡｒＣＯＯＨ这说明：（１）电化学法有很多的技术理论可以开发，如媒介物的概念作为制备电化学处理剂的理论指导；（２）间接氧化是一连串的反应，电化学方法提供了中间活性产物的产生条件并延长了存活时间。１．２电化学还原Ｓｅａｓｅ和Ｒｅｅｄ［２胡观察到了芳香族碳氢化合物的自由基阴离子可以被用来还原烃基和芳基的氯化物，推断出有机氯化物电化学还原是可行的。在媒介电还原过程中媒介物的选取要受到溶液的限制，Ｒｕｓｌｉｎｇ［２３３在ＤＭＦ溶液中选用了９，１０一二苯基蒽，１一萘甲腈和蒽作为媒介物还原４，４’一二氯联苯，指出氯化芳香化合物的电还原效率取决于（Ｍｅｄ／Ｍｅｄ‘一）的电势与（ＡｒＣｌ／ＡｒＣｌ‘～）电势的差值，当此差值电势更负时，电流效率越大，并提出相应的机理胁３（媒介物用Ｍｅｄ表示，以氯苯为例）：Ｍｅｄ＋ｅ～——，Ｍｅｄ—Ｍｅｄ‘一＋ＡｒＣｌ——＋Ｍｅｄ＋ＡｒＣｌ‘一Ｍｅｄ‘一十Ａｒ‘＿Ｍｅｄ＋Ａｒ—ＡｒＣｌ‘一———一Ａｒ’４－Ｃ１一Ａｒ一＋（Ｈ＋）一ＡｒＨ上述机理表明：在偶极惰性溶液中媒介电化学还原过程中，每个氯原子消耗两个电子，电子从被还原的Ｍｅｄ迁移过程一般是速率的控制步骤，电子迁移的ＬｏｇＫ与Ｅ（Ｍｅｄ／Ｍｅｄ‘一）近似成正比。与烃基卤化物不同的是５８环境过程中电化学方法的研究及发展趋势（卤化物接受一个电子，同时失去一个ＣＩ～）含一个卤素的有机反应物迁移２个电子形成卤离子，烃基卤化物形成自由基阴离子的中间产物，它的最基本的反应通道是失去Ｃｌ一，而向苯环提供一个烃基自由基，尽管Ａｒ‘与其他反应物可形成副反应，主反应还是Ａｒ‘被还原为Ａｒ一，是一系列的质子化过程。氯苯和氯化联苯在很负的电位条件下才能够在非水溶剂中（如ＤＭＦ，ＤＭＳＯ）被还原。过程表明，在ＤＭＦ中有溶解氧存在的条件下。氯苯和氯化联苯可以在阴极上被电解，反应的最终产物为碳酸氢盐和氯离子。Ｆａｒｗｅｌｌ［２钉在ＤＭＦ溶液中降解了１２种氯化苯，通过不断地变化电势观察到了逐步的脱卤过程，去除第一个卤原子的半波电势从一２．４４Ｖ（一氯苯）到一１．３２Ｖ（六氯苯），表明同类物质氯化程度越高，越容易还原，多氯芳香化合物的部分脱氯比芳烃更具有实用性。２电极表面污染的研究在电化学处理过程中经常会出现电解效率下降的现象。相关研究表明：电极表面在电解过程中会出现一层聚合物的薄膜，由于这种物质呈聚合态，覆盖在电极表面从而使得电极的有效表面积下降。电子在电极表面的迁移作用，反应物在电极上的吸附、脱附等作用都受到了抑制，因此电解效果减弱甚至消失。对苯酚的研究也证实了这种聚合膜对电解过程的抑制作用。目前对于这一专题研究的方法很多，通常有计时电流法，计时电位分析法，连续的扫描伏安法，电流一电势曲线法，以及表面的分析技术，如ＳＴＭ法（扫描隧道显微镜法），ＦＴＩＲ—ＡＲＴ方法，ＩＲ光谱法，Ｘ射线光电子显微镜法等，研究这种聚合膜的性质。关于电聚合物膜的成因还没有一种系统的理论进行说明，因为在电化学体系中由于电极材料，反应物性质及浓度，温度，ｐＨ值等条件的不同，造成了反应机理的差异。另外，对于不同浓度及温度条件下的同种反应物，反应速率的控制步骤可以有扩散、吸附、表面反应等万 万方数据方数据控制形式。因此还没有形成统一的认识，只是提出了这种聚合物是由于反应过程中产生的活性很高的自由基（如氢氧自由基或苯氧基自由基等）或其他的活性物质与底物或底物的氧化产物之间的多步聚合反应而形成。关于电极表面性质及表面反应具体机理的探讨一直是环境电化学体系研究的重点及难点，这一研究可以为电化学体系的进一步发展提供理论指导，还直接关系到电化学方法的工程实际应用问题，因此这方面的研究将成为电化学体系研究的焦点。参考文献ＳｃｏｔｔＫ．ＰｒｏｃＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍＳｃｏ，１９９５，１９：５１—５９ＨｏｆｓｅｔｈＣＳ。ｅｔａ１．ＪＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍＳｏｃ，１９９９．１４６：１９９－２０７ＰａｋａｌａｐａｔｉＳ．ｅｔａ１．ＪＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍＳｏｃ，１９９６，１４３：１６３６ＮａｕｍｃｚｙｋＪ，ｅｔａ１．ＷａｔｅｒＳｃｉＴｅａｃｈｎｏＩ，１９９６，ｌｌ：１７—２５ＡＩ—ＥｎｅｚｉＧＡ．ＪＥｎｙｌｏｎＳｃｉＨｅａｈｈＡ，１９９０．２５：６７—７９ＰｏｌｃａｒｏＡＭ，ｅｔａ１．ＩｎｄＥｎｇＣｈｅｍＲｅｓ，１９９７．３６ｌ１７９１ＨｉｄｅｋｉＫｕｒａｍｉｔｚ．ＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｂｉｓｐｈｅｎｏｌＡ．ＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｔｈｅｒｅｍｏｖａｌｏｆｂｉｓｐｈｅｎｏｌＡｕｓｉｎｇｂｏｎｆｉｂｅｒｅｌｅｃｔｒｏｄｅ．ＪａｍｅｓＤＲｏｄｇｅｒｓ．Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｃｈｌｏｒｉｎａｔ—ｅｄｐｈｅｎｏｌｓ．ＪａｍｅｓＤＲｏｄｇｅｒｓ，ＮｉｇｅｌＪ．ＢｕｎｃｅＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌＴｒｅａｔ—ｍｅｎｔｏｆ２．４．６－ｔ“ｎｉｔｒｏｔｏｌｕｅｎｅａｎｄｒｅｌａｔｅｄｃｏｍｐｏｕｎｄｓ．ＣｏｍｎｉｎｅｌｌｉｓＣ．ＰｒｏｃＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍＳｃｏ．１９９４．９４一１９：７５—８６ＲｕｓｌｉｎｇＪＦ．ｅｔａ１．ＩｎＥｃｔｒｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙｉｎｃｏｌｌｏｉｄｓａｎｄｄｉｓ—ｐｅｒｓｉｏｎｓ．ＮｅｗＹｏｒｋ，１９９２：３０３—３１８ＰＣＶａｎｄｅｖｉｖｅｒｅ。ＲＢｉａｎｃｈｉ，ＷＶｅｒｓｔｒａｅｔｅ．Ｔｒｅａｔｅｍｅｎｔａｎｄｏｆｗａｓｔｅ—ｗａｔｅｒｆｒｏｍｔｈｅｔｅｘｔｉｌｅｗｅｔｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇｉｎｄｕｓｔｒｙ．ＪＣｈｅｍＴｅｃｈｎ０１Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌ，１９９８，７２｝２８９－３０２ＣｈＣｏｍｎｉｎｅｌｌｉｓ．Ｇａｓ．Ｗａｓｓｅｒ，ＡＢｒａｓｓｅｒ，ｌ／９２，７２ＪａｈｒｇａｎＣＰＨｕａｎｇ．Ｃｈｉｅｎ—ｓｈｅｎｇＣｈｕ．１ｓｔＣｈｅｍＯｘｉｄ—Ｐｒｏｃ．Ｉｎｒ—ＳｙｍｐＴｅｃｈｎｏｍｉｃＬａｎｃａｓｔｅｒ，１９９２：２３９—５３ＤＣＪｏｈｎｓｏｎ．ｅｔａ１．ＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍＳｏｃＰｒｏｃ，１９９６，１７６ｌ９５ＳＤＦｌｅｉｓｃｈｍａｎｎ．ＲＡＰｉｅｒｃｅ．Ｕｓ—ＲｅｐｏｒｔＷＲＳＣ—ＭＳ一９ｌ一１９２．１８０ｔｈＭｅｅｔｉｎｇｏｆｔｈｅＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａＩＳｏｃｉｅｔｙＰｈｏｅｎｉｘＡｒｉｚｏｎａ，１９９１．ＦＳｔｅｄｅ．ＰｌａｔｉｎｕｍＭｅｔＲｅｖ，１９９０，３４（１０）ＶＬｅｆｆｒａｎｇ，ｅｔａ１．ＣｏｎｆＳｅｐｅｒａｔｉｏｎＳｃｉＴｅｃｈｎ，Ｇａｔｌｉｎｂｕｒｇ，Ｔｅｎｎｅｓｓｅｅ。ＵＳＡ，２４—２８Ｏｃｔ１９９３．ＪＢｒｉｎｇｍａｎｎ，ｅｔａ１．ＪＡｐｐｌＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ，１９９６．２５｛８４６ＣｏｍｎｉｎｅｌｌｉｓＣ．Ｅｌｅｃｔｒｏｅｈｅｍ，Ａｃｔａ１９９４：１８５７一１８６２ＤｏｒｉｎＢｅｊａｎ．Ａｎｄｒｅｓａｖａｌｌｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｐｍｅｔｈｏｘｙｔｏｌｕｅｎｅｉｎａｃｅｔｉｃａｃｉｄｓｔａｔｕｒｅｄｂｙｍｏｌｅｃｕｌａｒｏｘｙｇｅｎ．ＪｏｕｒｎａｌｏｆＥｔｒｏａｎａｌｙｔｉｃａｌＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｚ００１，５０７ＳｅａｓｅＪＷ，ＲｅｅｄＲＣ．ＴｅｔｒａｈｅｄｒｏｎＬｅｔｔ，１９７５ｉ３９３—３９６ＣｏｎｎｏｒｓＴＦ，ＲｕｓｌｉｎｇＪＦ．ＪＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍＳｏｃ．１９８３，１３０ＲｕｓｌｉｎｇＪＦ．ＪＡｃｃＣｈｅｍＲｅｓ，１９９１，２４：７５—８１ＦａｒｗｅｌｌＳＯ．ＢｅｌａｎｄＦＡ．ＧｒｅｅｒＲＤ．Ｅｌｅｃｔｒｏａｎａｌｔｈｅｍ．ＩｎｔｅｒｆａｃｉａｌＥｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍ，１９７５，６ｌ：３０３—３１３（收稿日期：２００３—０６—０１）环境过程中电化学方法的研究及发展趋势
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马长宝， 王栋， 周集体， 金若菲大连理工大学环境科学与工程学院化工装备技术
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