多环芳烃的毒性及其治理技术研究_魏俊飞

Jun.,2008

多环芳烃的毒性及其治理技术研究

魏俊飞,　吴家强,　焦文娟

(陕西科技大学资源与环境学院,陕西西安　710021)

＊

摘　要:多环芳烃(PAHs)是一类长久存在于环境中,具有致癌、致畸与致突变等特性的环境优先污染物。文中概括介绍了PAHs的来源、毒性及毒理,重点阐述了目前国内外对PAHs污染采取的处理方法及治理技术,包括微生物修复、植物修复和微生物-植物联合修复等。

关键词:多环芳烃;毒性;治理技术;生物修复中图分类号:O625　　　文献标识码:A

ToxicityofPolycyclicAromaticHydrocarbonsandItsDisposal

WEIJun-fei,　WUJia-qiang,　JIAOWen-juan

(CollegeofResource＆Environment,ShanxiUniversityofScienceandTechnology,Xi'an,Shanxi710021,China)

Abstract:PolycyclicAromaticHydrocarbons(PAHs)arepersistentorganicpollutantsthatwidelyexistingintheenvironment.ManyPAHsarecarcinogenic,teratogenicandmutagenicasthepriorityofenvironmentalpollutants.Thispaperrecountsthesource,toxicity,pollutionpreventionofPAHs.Theprinciplesandrecentprogressofmicrobialremediationandphytoremediationarealsoin-troducedinthispaper.

Keywords:PAHs;toxicity;treatmenttechnology;bioremediation

前　言

多环芳烃(PolycyclicAromaticHydrocarbons,PAHs),是指一类含有两个或两个以上苯环,以线状、角状或簇状排列的碳氢化合物。PAHs按芳环的连接方式可分为两类。第一类是稠环芳烃,即苯环以两个苯环共有的稠环型连在一起的碳氢化合物,如奈、蒽、菲和芘等。第二类是孤立多环芳烃,即苯环直接通过单键连接,或通过一个或几个碳原子连接的碳氢化合物,如联苯、三联苯、1,2-二苯

基乙烷等。目前已发现的多环芳烃中,有400多种具有致癌作用,而其中的苯并[a]芘(简称BaP)的致癌毒性最强,因此,它被当作环境受PAH污染的指标。多环芳烃已成为世界各国共同关注的有机污染物。1979年,美国国家环保局(EPA)发布了129种优先监测的污染物,其中就有16种多环芳烃。中国政府也已经列出7种多环芳烃于“中国环境优先污染物黑名单”中。PAHs在环境中的累积,严重威胁着人类的健康,因此,了解PAHs的来源,阐明PAHs的危害,研究防治PAHs污染的措施,将有助于人们更好地保护环境、净化环境、维护人类的健康。[1]

1　PAHs的来源

PAHs类化合物,是环境中有机物热解和不完全燃烧的产物。植物和细菌可以合成某些PAHs,但人类活动是造成PAHs环境污染的主要因素

[2]

。

微生物、藻类、植物的生物合成,草原、森林的天然火灾,以及火山爆发等,构成了PAHs的天然本底值。由于细菌的活动和植物的腐烂所形成的土壤PAHs本底值为100～1000μg/kg,地下水中PAHs的本底值为0.001～0.01μg/L,淡水湖泊中

[3]

的本底值为0.01～0.25μg/L。

大量的调查研究表明,现今环境中积存大量的PAHs是人为产生的。因人类的活动而散发到环境中的PAHs,主要是由于各种有机物不完全燃烧,或在还原气氛下热解而形成的。例如焦化厂炼焦、炼油及采油;火力发电过程所产生的废气、废水及废渣中;汽车尾气中;因原油运输泄漏而产生的废水中;固体废弃物焚烧烟气中;家庭做饭的油烟中

收稿日期:2008-02-28;修订日期:2008-03-25＊基金项目:国家自然科学基金项目(40522024)

作者简介:魏俊飞(1983—),男,江苏盐城人,硕士研究生,主要从事环境污染修复方面的研究。·　66·魏俊飞等.多环芳烃的毒性及其治理技术研究第21卷第3期

等等,都含有大量的PAHs。此外,PAHs还存在于熏制的食品和香烟的烟雾中。另据2005年8月的《美国环境科学与技术》报道,由于停车场和公路使用了密封胶,造成德克萨斯州的湖泊和河流中,检测到了高浓度的PAHs。由此可见,人类对资源的不合理使用,也会增加环境中的PAHs量。据估计,每年因人类的生产、生活活动而进入环境中的

[4]

PAHs,有成千上万吨。2　PAHs的毒性

PAHs的毒性主要表现在三个方面:其一,强的致癌、致突变及致畸性

[5]

3　PAHs污染治理的研究现状

由于PAHs是一类具有三致毒性等环境优先污染物,因而其治理方法是国内外专家、学者研究

的重点和热点。目前对PAHs污染治理的方法主要包括物理法、化学法和生物法。其中生物法是这三类治理方法中的研究热点。3.1　物理、化学法

物理法通常包括混凝沉淀、吸附、萃取、蒸馏等。(1)加热法,通过加热煮沸,可以使水中的苯并[a]芘减少37%～57%。(2)萃取法,丙酮是一种较好的低毒溶剂,能与水完全互溶,浸提效率高,价廉易得,而且便于回收,因而得到普遍使用。

[12]

采用丙酮能提取出底泥中98%以上的PAHs。(3)吸附法,使用粉状活性炭,可以吸附而去除石化厂排到废水中的荧蒽、苯并[a]芘、茚并花、3,4-苯并荧蒽、11,12-苯并荧蒽、苝及芘等。活性炭对分子量大的PAHs吸附效果较差,而采用大孔树脂吸附则效果较好

[10]

[11]

。人类及动物癌症病

变有70%～90%是环境中化学物质引起的,而PAHs则是环境致癌化学物质中数量最多的一类。

在总数已达1000多种的致癌物中,PAHs占了1/3以上

[6]

。长期暴露在含高浓度PAHs的烟气、石油

馏分、沥青及煤产品等环境中,皮肤癌及肺癌发病

[7][8]

率很高。其二,对微生物生长有强抑制作用。PAHs因水溶性差,及其稳定的环状结构而不易被生物利用,因此它们对细胞的破坏作用,抑制了普通微生物的生长。当用PAHs及淘米水为碳源驯化普通活性污泥时,常常发现活性污泥的量越来越少,这说明PAHs对微生物有抑制作用。其三,光致毒效应。PAHs的真正危险,在于它们暴露于太阳光的紫外光辐射时的光致毒效应。有实验表明,PAHs吸收紫外光能后,被激发成单线态及三线态分子,被激发分子的能量可通过不同途径而损失,其中一种途径为被激发的PAHs分子,能将能量传给氧气,从而产生出反应能力极强的单线态氧,它能损坏生物膜

[9]

。Zeledon-Toruno等

[13]

人采用风化褐煤吸附水中的PAHs,经24h吸附,

水中的芘、苯并(k)荧蒽、苯并(a)芘、苯并(g,h,i)苝的去除率可高达82%以上。(4)洗涤法,研究表明,用质量浓度为3%的Brij98表面活性剂,超声洗涤污染土壤5min,PAHs的去除率最高可达89%。物理方法操作相对简便,较适用于高浓度的PAHs工业废水或废液及事故性污染的处理。但它只能使污染物发生形态和地点的变化,不能彻底解决PAHs引起的污染问题,常作为一种预处理手段,与其他处理方法联合使用。

化学法主要有超临界水氧化法、湿式氧化法、声化学氧化法和光催化氧化法等。ScottAlderman等人用双氧水-有机酸处理PAHs污染的土壤,研究结果表明,双氧水、醋酸、去离子水按体积比3∶5∶7,处理贝德福特污染的土壤24h,几乎可以全部去除14种PAHs。Rienks等

[16]

[15][14]

。PAHs很容易吸收太阳光中的

[10]

可见(400～760nm)和紫外(290～400nm)区的光,对紫外辐射引起的光化学反应尤为敏感。

研究表明,PAHs本身并无直接毒性,其进入机体后,经过代谢活化而呈现致癌作用的。PAHs在体内所发生的一系列代谢的改变,主要是在位于细胞内质网上的细胞色素P450-混合功能氧化酶(mixedfunctionoxygenases,MFO)的参与下进行的。PAHs在体内首先经MFO催化,形成PAHs环氧化物,然后再经环氧水化酶催化,形成PAHs二氢二醇衍生物,后者可以形成具有亲电子性的正碳离子,它可与生物体内DNA分子鸟嘌呤N-2结合,形成共价键,使DNA的遗传信息发生改变,引起突变,构成癌变的基础。PAHs主要可能引起皮肤癌、肺癌和胃癌。人研究表明,

在550～600℃,99%以上的有机物均能被汽提出

来。将收集到的有机物蒸汽在850～900℃下处理,能去除92%～99%的PAHs。张利红等人研究结果表明,在理想条件下,土壤中的苯并[a]芘经紫外光照射8d,其降解率可达40%。3.2　生物法

生物法处理PAHs,又称生物修复(bioremedi-ation)。它主要是通过微生物和植物的新陈代谢作用,将环境中的有机污染物就地降解成CO2和H,或转化为无害物质。根据目前有关的文献资2O[17]

2008年6月魏俊飞等.多环芳烃的毒性及其治理技术研究·　67·

料,修复污染的生物主要是微生物(细菌和真菌)、植物和菌根。应用生物降解原理来治理被污染环境的生物修复技术,近年来发展很快,由于它不仅

经济、安全,而且所能处理的阈值低、残留少,其应用前景十分广阔

[18]

细菌和真菌的共降解也引起了人们的关注。GrantA.Stanley等

[25]

研究表明,以高分子量的

PAHs,如苯并(a)蒽、苯并(a)芘、二苯并(a,h)蒽为唯一碳源和能源时,细菌与真菌联合培养的降解效果及菌体生物量,显著高于单独培养,说明可通过细菌-真菌联合降解的方式,使5环或5环以上难降解的PAHs得到降解。国内一项研究也表明,对苯并(a)芘的降解,土壤微生物群体降解比灭菌后接种单一微生物降解的效果好,微生物群体60d的降解率可达93%,而真菌的降解率为83%,细菌的降解率为73%。

近年来,国内对PAHs降解菌的研究也取得了不少成果。2003年,夏颖等

[26]

[19]

。

3.2.1　微生物修复　微生物修复技术是在人为优化的条件下,利用微生物的生命代谢作用,转移或

者分解环境中的污染物,以修复受污染的环境。微生物修复,在PAHs的迁移转化乃至最终从环境中消失的过程中,占有重要地位。近年来,分离到的PAHs降解菌主要包括红球菌属(Rhodococcus)、假单胞菌属(Pseudomonas)、分枝杆菌(Mycobacteri-um)、芽孢杆菌属(Bacillus)、黄杆菌属(Flavobacte-rium)、气单胞菌属(Aeromonas)、拜叶林克氏菌属(Beijernckia)、棒状杆菌属(Corynebacterium)、蓝细菌(Cyanobacteria)、微球菌属(Micrococcus)、诺卡氏菌属(Nocardia)、弧菌属(VIbrio)和白腐真菌(phanerochatechrysosporium)等。

研究表明

[20-23]

[19]

人从石油污染的土

壤中,分离到一株能以PAHs(菲、芴、萘)为唯一碳

源的细菌,鉴定该菌为少动鞘氨醇单胞菌(Sphin-gomonaspaucimobilis)。2004年,徐虹等

[27]

分离筛

选出一株PAHs高效降解菌,该菌在混合反应体系中培养30d后,对芴、菲、蒽、芘的降解率分别为95.27%、90.46%、28%和80%;雷萍等

[28]

,白腐菌属一般都具有降解研究了

PAHs的能力,因为它们能产生多种酶类,如木质素降解酶、锰过氧化物酶、漆酶等。已有很多研究

证实,白腐菌可降解杀菌剂、PCBs、PAHs、合成染料和木材防腐剂等。Field等

[20]

优势黄杆菌对蒽、菲、芘混合物的降解特征,结果表明,混合PAHs之间具有降解竞争抑制特征,且其

[29]

生物降解具有规律性。2005年,周乐等人筛选出一株菲高效降解菌F10a,经初步鉴定为芽孢杆菌属,F10a在50mg·L的条件下,28℃振荡培养27h,菲的降解率达到98.12%;静置培养84h,菲的降解率达到98.47%。2006年,崔志松和邵宗泽

[30]

-1

分离出8株白腐真

菌,它们都具有降解PAHs的效果,其中Bjerkan-derasp.菌株BOS55对蒽及苯并芘有很好的降解效果,28d后,蒽去除率达99.2%,苯并芘去除率达83.1%。Andersson等

[22]

用白腐菌的5种菌株降从海水中筛选出一株PAHs高效降解菌,经

解PAHs,发现它们在土壤环境中,对PAHs有不同

[23]

的降解能力。Robert等在生物反应器中,使用白腐真菌处理受PAHs污染的土壤。在该系统中,真菌与土壤分别放在不同的反应器内,通过加热土壤反应器,使污染物抽提挥发至真菌反应器再进行处理。起始土壤中,PAHs为41g/kg。36d后,低分子量的PAHs降解率为70%～100%,高分子量的PAHs降解率为50%～60%,土壤中的PAHs降为18g/kg。在土壤的PAHs起始浓度较高的情况下,

PAHs有相当高的降解速率,为511mg/(kg·d)。其中苯并[a]芘的降解速率为4.9mg/(kg·d),这比以往报道的都要高,同时该系统对PAHs的降解没有选择性。还有实验表明

[24]

鉴定,该菌可能属于新鞘氨醇杆菌(Novosphingobi-[31]

umsp.)。2007年,刘磊等从被石油污染的土壤中分离得到一株降解石油烃类污染物的He4菌,该菌能够以正十六烷、苯、萘、蒽和菲作为唯一碳源生长,经鉴定,该菌为戈登氏菌(Gordoniasp.)。3.2.2　植物修复　植物修复是一种利用植物,修复受有毒金属、有机物和放射性物质污染的土壤、沉积物、地表水和地下水的绿色技术。植物修复是以植物忍耐和超量积累某种或某些化学元素的理论为基础,利用植物吸收、挥发、降解和固定等作用,除去环境中的污染物。其修复的途径主要有3种:植物的直接吸收;植物根部分泌物的酶降解作用(植物分泌的酶包括:脱卤酶、过氧化酶、漆酶和脱氢酶等);根际作用吸收、转化和降解

[33,34]

[32]

,在一定浓度范围内,PAHs浓度与真菌细胞。

色素P450含量呈明显正相关,真菌降解PAHs的

能力,与真菌细胞色素P450含量之间,表现出明显的剂量-效应关系。植物修复是一种比微生物修复更经济、更适于现场

操作的环境友好修复方法。植物修复方法,适用于大面积、低浓度的土壤和水体污染的修复。·　68·魏俊飞等.多环芳烃的毒性及其治理技术研究

[35]

第21卷第3期

Simonichi等研究表明,从污染源排放到大提供营养,促进其生长,提高了根际微生物的活性和生物转化的作用。

植物有助于微生物对有机污染物的降解,研究

表明,植物每年释放的物质可达植物总光合作用的10%～25%。这些物质包括酶和一些有机酸,它们与脱落的根冠细胞一起,为根际微生物提供营养物质,同时植物也可以通过分泌物来选择和培养根际具有降解活性的微生物,加速环境中污染物的降解过程

[41,42]

气中的PAHs,一半左右被植物所吸收、净化,并转入土壤。Qiu等研究了十二种草对多年污染的粘土中PAHs的吸附和代谢,发现PAHs主要集中在根部,草的茎叶组织中未检测到PAHs。Pradhan等

[32]

[36]

用植物修复受PAHs污染的土壤,以苜蓿、柳

枝稷、蓝茎草三种植物进行了6个月的实验,结果PAHs总浓度减少了57%,然后再用苜蓿可进一步减少PAHs总量的15%。

丁克强等用黑麦草修复菲污染的土壤,通过60d的温室栽培,使菲污染土壤中的菲可提取浓度大大降低,在菲含量为(5、50、500)×10时,黑麦草生长的土壤中,菲降解率分别为93.1%、95.6%、94.7%。由于黑麦草增强了土壤中多酚氧化酶的活性,从而提高了植物对菲的降解率。

Liste等

[38]

-6

[37]

。Haakrho等对植物促进PAHs生物

-6

[43]

降解的机理进行了研究,他们从100×10的芘污

染土壤中,筛选出43种植物,对这些植物的根部组织研究发现,芹菜、萝卜、土豆和胡萝卜的根部组织,能够有效促进土壤中芘的降解过程。比较分析这些植物的化学成分发现,亚油酸是促进PAHs降解的主要物质。

Reilley等

[44]

选用田间农作物的燕麦、芸苔、羽扁利用酥油草、苜蓿、苏丹草和三叶

豆,园艺作物的莳萝、胡椒、红萝卜,树苗类的短叶

松、红松和白松这九种不同的植物,研究对PAHs中芘降解的影响,发现它们均可促进芘的降解。种植植物8周后,土壤中的芘消失了74%,而无植物种植的土壤中去除率小于40%,其中芸苔的降解能力最强,而胡椒和红萝卜在种植28d里,使芘的降解率最高。

Xu等研究了玉米、黑麦草、白三叶草对菲和芘的修复作用,经60d试验结果表明,玉米对菲和芘污染土壤的修复效果最好,其次是白三叶草和黑麦草。其中玉米对土壤中的菲去除率达到92.10%,其起始浓度为52.52mg·kg;芘的去除

-1

率为88.36%,其起始浓度为58.19mg·kg。他们的研究结果还表明,植物联合种植,可提高土壤中的菲和芘的去除率,联合使用玉米和黑麦草时,菲的去除率为98.22%,芘的去除率为95.81%。而单独种植玉米时,其去除率分别为92.10%和88.36%。

3.2.3　微生物-植物联合修复　植物对有机污染土壤的修复和微生物密切相联,许多植物和微生物有共生关系,使得根际微生物的密度和活性高于非根际环境中的微生物

[40]

-1

[39]

草4种植物,对石油污染土壤中PAHs的降解进行

14

了研究,发现用C示踪的蒽和芘在种植植物时,其降解率都有显著提高;他们认为,这一方面是由于植物使根区微生物降解菌的数量增加,另一方面是因为植物分泌有机物,为微生物共代谢提供了基质底物。

Joner等

[45]

研究了植物根系和真菌共生在植

物修复PAHs污染土壤中的作用,供试土壤中添加了500+50+50mg/kg的蒽、屈(chrysene)和二苯并(a,h)蒽,实验室种植三叶草和黑麦草一段时间后,结果发现,在有灌木菌根存在时,高浓度的PAHs去除得到加强,屈和二苯并(a,h)蒽分别减少了66%和42%,而在无菌根控制的处理中,二者分别减少了56%和20%,毒性测试结果表明,菌根减少了PAHs的毒性。磷脂酸的分布图表明,有菌根的处理改变了微生物种群结构,这说明和菌根有关的微生物区系,是有菌根时PAHs浓度降低的原因。

高彦征等

[46]

人还研究了12种植物对菲和芘

污染土壤的修复作用,经45d实验结束后,土壤中菲和芘的去除率分别为88.2%～93.0%和62.3%～73.8%,其起始浓度分别为133.3mg/kg和171.5mg/kg。

他们还指出,植物根部对PAHs的去除率贡献不大,而植物促进微生物的降解,才是植物修复菲和芘污染土壤的主要机制。4　结　语

PAHs在自然界中分布极广且结构稳定,仅依。微生物-植物联合修复

可能的机制主要有:(1)植物根系的渗透作用,改

善了土壤的通气状况,使根区的好氧能够正常进行转化,同时根系的渗透作用有助于微生物在土壤中的扩散;(2)微生物的活动,改善了植物的生长状态,促进了植物对土壤中PAHs的吸收和降解;(3)植物根系的分泌物、酶和脱落物等,为根系微生物2008年6月魏俊飞等.多环芳烃的毒性及其治理技术研究·　69·

靠自然界的自净作用远远不够。至目前为止,PAHs的致癌机理尚未明确阐明,有待于深入研究。物理化学修复方法的经济可行性较差,而微生

物修复具有较强的针对性,但很多微生物只能降解特定类型的污染物,一般情况下,对环数较多的PAHs降解能力较差。另外,植物修复周期较长,效率低,而且植物修复受到土壤、气候、污染物浓度等条件的制约。由此可见,各种单一的处理技术都有很多的局限性,在实际治理过程中,联合使用物理化学和生物修复方法,对环境中的PAHs进行降解,可以使其对环境的危害程度得到有效控制,从而有助于人们更好的保护环境,维护人类健康。

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189:295

(下转第118页)·118　　·胡琳琳.环境管理中的信息沟通措施第21卷第3期

上级主管部门的监督考核之下。这里尤其要强调的是,运用战略伙伴评价业绩法,及360度评价业绩法。战略伙伴评价业绩法,即对地方环保行政部门的业绩,评价主体为当地公众、地方企业、地方政府三大利益主体,其工作开展的好坏,由三方共同决定。360度评价业绩法,则地方环保行政部门的业绩,由地方公众、下级行政部门、上级行政部门三个评价主体综合决定。

2.3　运用现代信息科学技术,改进信息传递网络现代计算机网络和并行技术的发展,催生了信息管理模式从根本上的变革,实现信息的顺序传递到同步获取的转变。可以采取如下措施:(1)运用网络技术中的相关主题链结技术,实现环境管理系统中,各子系统之间的信息链结,以提高信息采集效率。(2)运用网络技术中的公告栏技术,分类各种信息版面,以提供不同信息需求的平台。(3)运用网络技术中的白色操作板技术,开设各种环境信息论坛,实现无层级的并行交互讨论,改变信息传递的高架结构。(4)运用电子邮件,接受环境投诉举报,并大力宣传,使之成为像热线电话一样,成为投诉主要方式之一的热线信箱。(5)开办环境网络课堂,开拓环境宣传教育的空间。(6)开展网上(上接第69页)

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inSoil[J].Chemosphere,2000,40:7-10.的地方环境调查,评选出地方环境热点问题,及时发现环境隐患及地方环保行政部门的渎职行为。2.4　及时反馈投诉信息,重视解决举报问题,维护

组织公信力,提高群众信任度

具体措施:(1)破除逐级信访制,重视越级信访。(2)重视重复信访事件,建立重复信访追究制。(3)各级环境行政系统,建立投诉网站,设立投诉答复版面(BBS互动区),将信访管理置于公众及各级主管部门的监督之下。3　小　结

环境管理系统中的各级子系统之间,信息互递效用和效率,依赖于其中信息网络的先进性与适用性,信息网络构架成功后,仍需要随着子系统的变化,而保持适应性的变化。今后,信息网络将沿着动态化、扁平化、网络化的趋势,继续向前发展。

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